Highly concentrated electrolytes (HCEs) have a similarity to ionic liquids (ILs) in high ionic nature, and indeed some of HECs are found to behave like an IL. HCEs have attracted considerable attention as prospective candidates for electrolyte materials in future lithium secondary batteries owing to their favorable properties both in the bulk and at the electrochemical interface. In this study, we highlight the effects of the solvent, counter anion, and diluent of HCEs on the Li ion coordination structure and transport properties (e. g., ionic conductivity and apparent Li ion transference number measured under anion-blocking conditions, ). Our studies on dynamic ion correlations unveiled the difference in the ion conduction mechanisms in HCEs and their intimate relevance to values. Our systematic analysis of the transport properties of HCEs also suggests the need for a compromise to simultaneously achieve high ionic conductivity and high values.
V. Etacheri, R. Marom, R. Elazari, G. Salitra, D. Aurbach, Energy Environ. Sci. 2011, 4, 3243-3262.
R. Santhanam, B. Rambabu, J. Power Sources 2010, 195, 5442-5451.
P. G. Bruce, S. A. Freunberger, L. J. Hardwick, J. M. Tarascon, Nat. Mater. 2012, 11, 19-29.
K. Xu, Chem. Rev. 2014, 114, 11503-11618.
L. Suo, Y.-S. Hu, H. Li, M. Armand, L. Chen, Nat. Commun. 2013, 4, 1481.
Z. Zhang, L. Hu, H. Wu, W. Weng, M. Koh, P. C. Redfern, L. A. Curtiss, K. Amine, Energy Environ. Sci. 2013, 6, 1806-1810.
M. Xu, D. Lu, A. Garsuch, B. L. Lucht, J. Electrochem. Soc. 2012, 159, A2130-A2134.
A. von Cresce, K. Xu, J. Electrochem. Soc. 2011, 158, A337-A342.
X. Sun, C. A. Angell, Electrochem. Commun. 2009, 11, 1418-1421.
A. Abouimrane, I. Belharouak, K. Amine, Electrochem. Commun. 2009, 11, 1073-1076.
V. Borgel, E. Markevich, D. Aurbach, G. Semrau, M. Schmidt, J. Power Sources 2009, 189, 331-336.
A. Lewandowski, A. Świderska-Mocek, J. Power Sources 2009, 194, 601-609.
G. A. Elia, J. Hassoun, W. J. Kwak, Y. K. Sun, B. Scrosati, F. Mueller, D. Bresser, S. Passerini, P. Oberhumer, N. Tsiouvaras, J. Reiter, Nano Lett. 2014, 14, 6572-6577.
J.-W. Park, K. Ueno, N. Tachikawa, K. Dokko, M. Watanabe, J. Phys. Chem. C 2013, 117, 20531-20541.
L. Suo, Y.-S. Hu, H. Li, M. Armand, L. Chen, Nat. Commun. 2013, 4, 1481.
E. S. Shin, K. Kim, S. H. Oh, W. I. Cho, Chem. Commun. 2013, 49, 2004-2006.
Y. Yamada, K. Furukawa, K. Sodeyama, K. Kikuchi, M. Yaegashi, Y. Tateyama, A. Yamada, J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 5039-5046.
H. Wang, S. Sunahiro, M. Matsui, P. Zhang, Y. Takeda, O. Yamamoto, N. Imanishi, ChemElectroChem 2015, 2, 1144-1151.
R. Petibon, C. P. Aiken, L. Ma, D. Xiong, J. R. Dahn, Electrochim. Acta 2015, 154, 287-293.
K. Xu, Chem. Rev. 2004, 104, 4303-4418.
L. Yang, B. Ravdel, B. L. Lucht, Electrochem. Solid-State Lett. 2010, 13, A95-A97.
L. de Biasi, B. Schwarz, T. Brezesinski, P. Hartmann, J. Janek, H. Ehrenberg, Adv. Mater. 2019, 31, 1900985.
J. Gao, M. A. Lowe, Y. Kiya, H. D. Abruña, J. Phys. Chem. C 2011, 115, 25132-25137.
S. A. Freunberger, Y. Chen, Z. Peng, J. M. Griffin, L. J. Hardwick, F. Bardé, P. Novák, P. G. Bruce, J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 8040-8047.
M. Forsyth, H. Yoon, F. F. Chen, H. J. Zhu, D. R. MacFarlane, M. Armand, P. C. Howlett, J. Phys. Chem. C 2016, 120, 4276-4286.
Q. W. Yang, Z. Q. Zhang, X. G. Sun, Y. S. Hu, H. B. Xing, S. Dai, Chem. Soc. Rev. 2018, 47, 2020-2064.
A. Lewandowski, A. Świderska-Mocek, J. Power Sources 2009, 194, 601-609.
G. A. Giffin, A. Moretti, S. Jeong, S. Passerini, J. Phys. Chem. C 2014, 118, 9966-9973.
M. Balaish, A. Kraytsberg, Y. Ein-Eli, Phys. Chem. Chem. Phys. 2014, 16, 2801-2822.
M.-C. Lin, M. Gong, B. Lu, Y. Wu, D.-Y. Wang, M. Guan, M. Angell, C. Chen, J. Yang, B.-J. Hwang, H. Dai, Nature 2015, 520, 324.
J. Scheers, S. Fantini, P. Johansson, J. Power Sources 2014, 255, 204-218.
Y. Yamada, A. Yamada, J. Electrochem. Soc. 2015, 162, A2406-A2423.
K. Yoshida, M. Nakamura, Y. Kazue, N. Tachikawa, S. Tsuzuki, S. Seki, K. Dokko, M. Watanabe, J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 13121-13129.
T. M. Pappenfus, W. A. Henderson, B. B. Owens, K. R. Mann, W. H. Smyrl, J. Electrochem. Soc. 2004, 151, A209-A215.
K. Sodeyama, Y. Yamada, K. Aikawa, A. Yamada, Y. Tateyama, J. Phys. Chem. C 2014, 118, 14091-14097.
J. Qian, W. A. Henderson, W. Xu, P. Bhattacharya, M. Engelhard, O. Borodin, J.-G. Zhang, Nat. Commun. 2015, 6.
Y. Yamada, M. Yaegashi, T. Abe, A. Yamada, Chem. Commun. 2013, 49, 11194-11196.
D. W. McOwen, D. M. Seo, O. Borodin, J. Vatamanu, P. D. Boyle, W. A. Henderson, Energy Environ. Sci. 2014, 7, 416-426.
Y. Yamada, C. H. Chiang, K. Sodeyama, J. Wang, Y. Tateyama, A. Yamada, ChemElectroChem 2015, 2, 1687-1694.
N. Tachikawa, K. Yamauchi, E. Takashima, J.-W. Park, K. Dokko, M. Watanabe, Chem. Commun. 2011, 47, 8157-8159.
M. Watanabe, K. Dokko, K. Ueno, M. L. Thomas, Bull. Chem. Soc. Jpn. 2018, 91, 1660-1682.
K. Yoshida, M. Tsuchiya, N. Tachikawa, K. Dokko, M. Watanabe, J. Electrochem. Soc. 2012, 159, A1005-A1012.
K. Yoshida, M. Nakamura, Y. Kazue, N. Tachikawa, S. Tsuzuki, S. Seki, K. Dokko, M. Watanabe, J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 13121-13129.
H. Moon, R. Tatara, T. Mandai, K. Ueno, K. Yoshida, N. Tachikawa, T. Yasuda, K. Dokko, M. Watanabe, J. Phys. Chem. C 2014, 118, 20246-20256.
S. Seki, N. Serizawa, K. Takei, S. Tsuzuki, Y. Umebayashi, Y. Katayama, T. Miura, K. Dokko, M. Watanabe, RSC Adv. 2016, 6, 33043-33047.
K. M. Diederichsen, E. J. McShane, B. D. McCloskey, ACS Energy Lett. 2017, 2, 2563-2575.
M. Doyle, T. F. Fuller, J. Newman, Electrochim. Acta 1994, 39, 2073-2081.
K. Shigenobu, K. Dokko, M. Watanabe, K. Ueno, Phys. Chem. Chem. Phys. 2020, 22, 15214-15221.
K. Hayamizu, Y. Aihara, S. Arai, C. G. Martinez, J. Phys. Chem. B 1999, 103, 519-524.
C. Zhang, K. Ueno, A. Yamazaki, K. Yoshida, H. Moon, T. Mandai, Y. Umebayashi, K. Dokko, M. Watanabe, J. Phys. Chem. B 2014, 118, 5144-5153.
A. Nakanishi, K. Ueno, D. Watanabe, Y. Ugata, Y. Matsumae, J. Liu, M. L. Thomas, K. Dokko, M. Watanabe, J. Phys. Chem. C 2019, 123, 14229-14238.
K. Dokko, D. Watanabe, Y. Ugata, M. L. Thomas, S. Tsuzuki, W. Shinoda, K. Hashimoto, K. Ueno, Y. Umebayashi, M. Watanabe, J. Phys. Chem. B 2018, 122, 10736-10745.
S. Tsuzuki, W. Shinoda, S. Seki, Y. Umebayashi, K. Yoshida, K. Dokko, M. Watanabe, ChemPhysChem 2013, 14, 1993-2001.
W. Xu, E. I. Cooper, C. A. Angell, J. Phys. Chem. B 2003, 107, 6170-6178.
M. Yoshizawa, W. Xu, C. A. Angell, J. Am. Chem. Soc. 2003, 125, 15411-15419.
S.-Y. Lee, K. Ueno, C. A. Angell, J. Phys. Chem. C 2012, 116, 23915-23920.
K. Ueno, R. Tatara, S. Tsuzuki, S. Saito, H. Doi, K. Yoshida, T. Mandai, M. Matsugami, Y. Umebayashi, K. Dokko, M. Watanabe, Phys. Chem. Chem. Phys. 2015, 17, 8248-8257.
Y. Okamoto, S. Tsuzuki, R. Tatara, K. Ueno, K. Dokko, M. Watanabe, J. Phys. Chem. C 2020, 124, 4459-4469.
P. G. Bruce, M. T. Hardgrave, C. A. Vincent, Solid State Ionics 1992, 53-56, 1087-1094.
K. Ueno, K. Yoshida, M. Tsuchiya, N. Tachikawa, K. Dokko, M. Watanabe, J. Phys. Chem. B 2012, 116, 11323-11331.
M. Gouverneur, J. Kopp, L. van Wüllen, M. Schönhoff, Phys. Chem. Chem. Phys. 2015, 17, 30680-30686.
F. Wohde, M. Balabajew, B. Roling, J. Electrochem. Soc. 2016, 163, A714-A721.
J. Fawdon, J. Ihli, F. L. Mantia, M. Pasta, Nat. Commun. 2021, 12, 4053.
P. G. Bruce, J. Evans, C. A. Vincent, Solid State Ionics 1988, 28-30, 918-922.
M. Watanabe, S. Nagano, K. Sanui, N. Ogata, Solid State Ionics 1988, 28-30, 911-917.
M. D. Galluzzo, J. A. Maslyn, D. B. Shah, N. P. Balsara, J. Chem. Phys. 2019, 151, 020901.
F. Sälzer, L. Pateras Pescara, F. Franke, C. Müller, J. Winkler, M. Schwalm, B. Roling, Batteries & Supercaps 2020, 3, 117-125.
Y. Ugata, Y. Chen, S. Sasagawa, K. Ueno, M. Watanabe, H. Mita, J. Shimura, M. Nagamine, K. Dokko, J. Phys. Chem. C 2022, 126, 10024-10034.
L. A. Woolf, K. R. Harris, J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1 1978, 74, 933-947.
I. Villaluenga, D. M. Pesko, K. Timachova, Z. Feng, J. Newman, V. Srinivasan, N. P. Balsara, J. Electrochem. Soc. 2018, 165, A2766-A2773.
K. Shigenobu, M. Shibata, K. Dokko, M. Watanabe, K. Fujii, K. Ueno, Phys. Chem. Chem. Phys. 2021, 23, 2622-2629.
H. K. Kashyap, H. V. R. Annapureddy, F. O. Raineri, C. J. Margulis, J. Phys. Chem. B 2011, 115, 13212-13221.
W. A. Henderson, J. Phys. Chem. B 2006, 110, 13177-13183.
T. Mandai, K. Yoshida, K. Ueno, K. Dokko, M. Watanabe, Phys. Chem. Chem. Phys. 2014, 16, 8761-8772.
W. Shinoda, Y. Hatanaka, M. Hirakawa, S. Okazaki, S. Tsuzuki, K. Ueno, M. Watanabe, J. Chem. Phys. 2018, 148, 193809.
D. Dong, F. Sälzer, B. Roling, D. Bedrov, Phys. Chem. Chem. Phys. 2018, 20, 29174-29183.
K. Ueno, J. Murai, K. Ikeda, S. Tsuzuki, M. Tsuchiya, R. Tatara, T. Mandai, Y. Umebayashi, K. Dokko, M. Watanabe, J. Phys. Chem. C 2016, 120, 15792-15802.
K. Dokko, N. Tachikawa, K. Yamauchi, M. Tsuchiya, A. Yamazaki, E. Takashima, J.-W. Park, K. Ueno, S. Seki, N. Serizawa, J. Electrochem. Soc. 2013, 160, A1304.
S. Chen, J. Zheng, D. Mei, K. S. Han, M. H. Engelhard, W. Zhao, W. Xu, J. Liu, J. G. Zhang, Adv. Mater. 2018, 30, 1706102.
X. Ren, S. Chen, H. Lee, D. Mei, M. H. Engelhard, S. D. Burton, W. Zhao, J. Zheng, Q. Li, M. Ding, Chem 2018, 4, 1877-1892.
S. Saito, H. Watanabe, K. Ueno, T. Mandai, S. Seki, S. Tsuzuki, Y. Kameda, K. Dokko, M. Watanabe, Y. Umebayashi, J. Phys. Chem. B 2016, 120, 3378-3387.
T. Sudoh, K. Shigenobu, K. Dokko, M. Watanabe, K. Ueno, Phys. Chem. Chem. Phys. 2022, 24, 14269-14276.
Grants
22J11851/JSPS KAKENHI
20H02837/JSPS KAKENHI
22K19082/JSPS KAKENHI
19H05812/JSPS KAKENHI
22H00340/JSPS KAKENHI
/Japan Society for the Promotion of Science (JSPS)
JPMJAL1301/JST ALCA-SPRING
JPNP20004/JST ALCA-SPRING
/New Energy and Industrial Technology Development Organization (NEDO)